W roku 1962 poznał Carlo Little’a, członka zespołu Screaming Lord Sutch, który stał się jego pierwszym nauczycielem. Wówczas Keith zadebiutował w zespole The Escorts, kolejnie przez 1,5 roku grał w rockowym The Beachcombers. W wieku siedemnastu lat – w kwietniu 1964 roku - Moon dołączył do The Who. Przesłuchanie miało miejsce w The Old Hotel w Greenford, Keith stawił się tam z matką. Cechowała go już wówczas głośna i energiczna gra. Taki również charakter miał zespół The Who – członkowie demolowali podczas występów swoje instrumenty. Zachowania te były w późniejszych latach naśladowane przez innych muzyków i zespoły. Keith słynął w grupie z komicznego zachowania oraz zamiłowania nie tylko do perkusji, ale też do śpiewu! Spotkało się to z aprobatą pozostałych członków, którzy pozwalali mu na pojawianie się w utworach. W roku 1967 Moon otrzymał zaproszenie od Jeffa Becka do współpracy przy albumie. Zaowocowało to powstaniem utworu „Beck’s Bolero” na krążku „Truth”, w którym Keith krzyczy i gra na perkusji. W 1971 pracował z Johnem Entwistlem na debiutanckim solowym albumie artysty – „Smash Your Head Against The Wall”. Rok później grał na perkusji w utworze „Live Jam”, znajdującym się na albumie Johna Lennona „Sometime in NYC”. Tego samego roku wystąpił w utworach „Good Holly Miss Molly” oraz „Jenny Jenny”.
W styczniu 1970 roku podczas dyskoteki w Hatfield skinheadzi zaatakowali samochód Moona. Jego ówczesny kierowca i ochroniarz – Boland – wyszedł na ulicę by oczyścić ulicę, Keith zaś ruszył do samochodu, dodał gazu i przejechał kierowcę, który niefortunnie upadł tuż przed maską, pobity przez złodziei. Neil Boland zmarł. Śledztwo oczyściło Keitha z zarzutów, pojawiły się bowiem zeznania świadków świadczące na jego korzyść. Niestety rodzina Neila, ani nawet sam Moon nigdy nie wybaczył sobie tej tragedii.
Już w wieku 20 lat pobrał się w sekrecie z Kim Kerrigan – matki jego córki Amandy, która na świat przyszła w cztery miesiące po ślubie pary. Keith nie należał do najlepszych ojców i mężów. Wroku 1973, po sześciu latach burzliwego małżeństwa Kim wyczerpały ciągłe zdrady i stosowanie przemocy w domu. Wyprowadziła się, zabierając ze sobą małą Amandę. Rozwód pary nastąpił po dwóch latach od zdarzenia.
Rok po formalnym rozpadzie małżeństwa zagrał z Royem Harperem na płytach „Flashes From The Archives” oraz „Valentine”. W roku 1975 wydał album „Two Sides Of The Moon”, na którym pomocą służyli mu Ringo Starr, John Lennnon, Bill Wyman i Jim Keltner. Keith śpiewał w każdym utworze. Niestety krytycy nie uznali płyty za poważny wytwór, a sprzedaż nie powiodła się. W 1977 Moon grał na tamburynie i timpani, a nawet zasiadł za perkusją Bonhama podczas koncertu Led Zeppelin w LA Forum.
6 września roku 1978 Keith Moon wziął udział w premierze filmu „The Buddy Holly Story”, na przyjęcie odbywające po seansie zaprosił go Paul McCartney. W wydarzeniu towarzyszyła mu nowa partnerka – Annette Walter-Lax. Pomimo walki z alkoholizmem tej nocy Keith pozwolił sobie na wypicie alkoholu. Noc spędził z Annette w mieszkaniu Harry’ego Nilssona. Po przebudzeniu się rano i spożyciu posiłku Moon zasnął ponownie. Po ośmiu godzinach od tego momentu zaniepokojona nie chrapaniem mężczyzny Walter-Lex zadzwoniła na pogotowie. Na miejscu stwierdzono śmierć perkusisty. Artysta zmarł przez sen wskutek zażycia trzydziestu dwóch tabletek Clomethiazolu – leku, będącego częścią jego terapii walki z alkoholem – i popicia ich trunkami.
Zachowania Moona dziwiły środowisko. Artysta uwielbiał szokować i być w centrum uwagi publiczności. Walczył z uzależnieniem od narkotyków i alkoholu, które doprowadzały go do destrukcyjnych zachowań. Muzyk niszczył meble, pokoje hotelowe, mieszkania przyjaciół, jak i swój własny dom, w toalecie umieszczał fajerwerki, czekając na ich wybuch.
W roku 2007 „Stylus Magazine” umieściło go na drugim miejscu listy „50 najlepszych perkusistów rockowych”. Magazyn „Rolling Stone” uplasował go zaś na czwartym miejscu „100 najlepszych perkusistów wszechczasów”.